非金屬銨離子電池因其低成本、無毒和環(huán)境可持續(xù)性等優(yōu)點(diǎn)，成為近年來極具競爭力的新型儲能體系。有機(jī)電極材料因多樣性和功能可調(diào)性備受關(guān)注，但通常面臨活性位點(diǎn)密度低和NH4+擴(kuò)散能壘高等問題，導(dǎo)致電極容量不足和循環(huán)性能衰減。因此，亟待設(shè)計兼具高密度活性位點(diǎn)、高效NH4+存儲、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的有機(jī)電極材料，以全面提升銨離子電池的儲能性能。

同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院甘禮華教授、劉明賢教授團(tuán)隊長期致力于高效儲能材料研究并應(yīng)用于新能源電池開發(fā)，課題組近期設(shè)計了多重氫鍵自組裝有機(jī)超結(jié)構(gòu)（OSs）電極材料，具有低帶隙共軛平面結(jié)構(gòu)和長程電子離域路徑，在超低活化能下充分利用羰基/亞胺基團(tuán)實現(xiàn)穩(wěn)定的15 e? NH4+配位，刷新了全有機(jī)電池的容量與循環(huán)壽命（213 mAh g?1/100,000次循環(huán)）。相關(guān)研究成果以“Multi-H-Bonded Self-Assembled Superstructures for Ultrahigh-Capacity and Ultralong-Life All-Organic Ammonium-Ion Batteries”為題在線發(fā)表于國際能源和環(huán)境領(lǐng)域權(quán)威期刊《能源與環(huán)境科學(xué)》(Energy & Environmental Science)。

實驗表征和理論計算表明，電子給體蜜勒胺受體和電子受體三聚氰酸通過氫鍵和π?π平面堆疊自組裝形成纖維狀有機(jī)超結(jié)構(gòu)，展示出高密度活性位點(diǎn)、長程低能壘π-電子離域路徑和超穩(wěn)定骨架，有助于加快電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)和電極氧化還原速率。

電化學(xué)研究表明，OSs電極材料用于水系鋅-有機(jī)電池時，表現(xiàn)出高容量（393 mAh g?1@0.2 A g?1）、高能量密度（313 Wh kg?1）和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（60,000次充放電后容量保持率為85.8%）。

異位光譜研究表明，OSs電極高度穩(wěn)定的氫鍵超結(jié)構(gòu)能有效抑制活性官能團(tuán)溶解，在超低活化能下充分利用羰基/亞胺基團(tuán)實現(xiàn)穩(wěn)定的兩步15 e? NH4+配位。

OSs同時作為正極和負(fù)極，刷新了水系全有機(jī)銨離子電池的容量（213 mAh g?1@0.2 A g?1）和循環(huán)壽命（100,000次循環(huán)），為高活性低能壘有機(jī)材料設(shè)計及高性能水系電池構(gòu)筑提供了新思路。

博士生劉蘋萱為論文第一作者，宋子洋博士后、劉明賢教授、甘禮華教授為論文共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、上海市科委和中國博士后科學(xué)基金會資助。