鋰（Li）金屬因其具有高的理論比容量（3860 mA h g?1）和最低的還原電位（與標準氫電極相比，-3.04 V），被廣泛用于可充電電池負極，在滿足日益增長的高比能儲能設備需求方面展現(xiàn)出巨大的潛力。鋰金屬低的電化學還原電位使其與電解質(zhì)非常容易發(fā)生電化學反應，尤其是與碳酸酯類電解質(zhì)。該電化學反應產(chǎn)物會自發(fā)在鋰負極表面形成一層固體電解質(zhì)界面（SEI）鈍化層，用于阻止與電解質(zhì)進一步發(fā)生副反應。然而，自發(fā)形成的SEI通常不均勻且不穩(wěn)定，這種界面不穩(wěn)定性導致鋰離子（Li+）沉積不均勻，SEI層持續(xù)開裂或分層，進一步使新鮮的鋰與電解質(zhì)接觸，不斷消耗電解質(zhì)，促進鋰枝晶的生長。最終，鋰枝晶不可控的生長和電解質(zhì)的持續(xù)消耗導致庫侖效率（CE）降低和容量損失加速，從而引發(fā)電池故障和嚴重的安全問題。

DSE/Li負極鋰成核和生長過程的示意圖

近日，西安交通大學丁書江教授和新加坡國立大學林志群教授提出了一種利用動態(tài)超分子彈性體（DSE）界面層的策略，該界面層能夠被鋰金屬還原，自發(fā)形成強的Li+離子–偶極作用，從而增強鋰金屬負極與碳酸酯電解質(zhì)的界面穩(wěn)定性。DSE結(jié)構(gòu)中的軟相通過松弛配位的Li–O相互作用實現(xiàn)快速的Li+傳輸，而富含負電性親鋰位點的硬相促使具有快離子導電固體的SEI組分形成，包括Li3N和Li2S，誘導Li+均勻沉積，抑制鋰枝晶生長。由軟相和硬相組成的強韌DSE網(wǎng)絡保護鋰金屬負極免受電解質(zhì)腐蝕，并自適應循環(huán)過程中的體積變化。因此，覆有DSE界面層的對稱Li||Li電池在不同電流密度及面容量下均能長期穩(wěn)定運行。更重要的是，由DSE/Li負極與LiFePO4（LFP）或高壓LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NMC811）組成的全電池，即使在有限鋰負極（40 μm）和超高負載NMC811正極（21.5 mg cm–2）的嚴苛條件下，均表現(xiàn)出高效的鋰沉積和循環(huán)穩(wěn)定性。憑借低成本的材料和簡單的制備方法，本研究中開發(fā)的DSE保護層為鋰金屬電池的實用化提供了一條頗具前景的解決途徑。

DSE/Li負極的制備及結(jié)構(gòu)表征

DSE界面層穩(wěn)定鋰負極的機理分析