7月9日,磁振子是磁性材料中自旋波低能激發(fā)的基本準粒子,被視為新一代自旋電子器件中的信息載體。傳統(tǒng)鐵磁材料的鐵磁共振頻率通常在吉赫茲量級,這限制了其在太赫茲頻段的應(yīng)用。盡管反鐵磁體具有更高的共振頻率,但由于其凈磁化為零,難以操控與探測。因此,發(fā)展同時具備高頻響應(yīng)和易操控性的磁性材料體系成為亟待突破的關(guān)鍵問題。
近年來,除了自旋磁矩,軌道磁矩帶來的軌道流等效應(yīng)也引起了廣泛關(guān)注。在固體中,軌道磁矩能夠引發(fā)類似自旋波的集體激發(fā),即軌道磁振子,但其直接實驗觀測仍然處于起步階段。
近期,清華大學物理系楊魯懿副教授課題組與張廣銘教授、復旦大學袁喆教授、中國科學院物理研究所劉恩克研究員、北京理工大學姚裕貴教授和王秩偉教授合作,在籠目結(jié)構(gòu)拓撲鐵磁體Co3Sn2S2中首次直接觀測到兩個太赫茲磁振子模式,揭示了軌道磁矩與自旋磁矩強耦合下形成的非常規(guī)集體激發(fā),并為發(fā)展超高速自旋電子器件提供了新思路。
Co3Sn2S2是一種具有強磁晶各向異性的鐵磁外爾半金屬,其電子拓撲態(tài)與自旋構(gòu)型之間的相互作用帶來了一系列引人入勝的性質(zhì),包括巨大的反?;魻栃?yīng)、反常能斯特效應(yīng)和磁光效應(yīng),以及最近楊魯懿課題組發(fā)現(xiàn)的磁有序誘導的手性聲子等。
研究團隊利用超快時間分辨磁光克爾效應(yīng)(trMOKE)技術(shù)(圖1a),對該材料的超快磁振子動力學展開了系統(tǒng)研究。在6K時,他們觀察到了兩支頻率分別為0.61和0.49太赫茲的磁子(圖1b、c)。這是迄今為止在鐵磁材料中發(fā)現(xiàn)的最高鐵磁共振頻率,比傳統(tǒng)鐵磁子頻率高了1至2個數(shù)量級。
圖1.(a)trMOKE的實驗示意圖;(b)在溫度6K與磁場7T下trMOKE信號;(c)FFT頻譜
研究團隊進一步進行了不同溫度下的變磁場測量(圖2)。結(jié)果顯示,在溫度低于149K時,觀測到兩個清晰的共振模式。隨著溫度的升高,由于磁晶各向異性場的減小,兩個模式的共振能量逐漸接近。當溫度超過149K時,由于線寬大于能量劈裂,只能解析出一個共振模式。在152K到155K的溫度范圍內(nèi),隨著磁場的增加,共振頻率由紅移轉(zhuǎn)為藍移。在更高溫度下,該共振頻率隨外加磁場線性藍移,表明此時磁矩進動主要受到外加磁場的驅(qū)動。
圖2.磁振子的磁場和溫度依賴性
更值得注意的是,傳統(tǒng)的單一自旋磁矩無法解釋觀察到的兩個磁子模式現(xiàn)象。通過簡單的Kittel鐵磁共振模型對兩個共振模式進行擬合,發(fā)現(xiàn)它們具有不同的郎德g因子,分別為2.2和1.8,明顯偏離了常規(guī)自旋g=2的理論值,表明其來源于自旋與軌道磁矩的耦合態(tài)。Co3Sn2S2的籠目晶格結(jié)構(gòu)與平帶特性導致電子軌道的局域化,從而形成軌道磁矩。因此,研究團隊提出這兩個磁子的起源是自旋磁矩與軌道磁矩耦合(圖3a)所產(chǎn)生的集體激發(fā),并構(gòu)建了自旋-軌道耦合的磁子模型。該理論模型能夠很好地擬合實驗數(shù)據(jù),并揭示自旋磁矩與軌道磁矩隨溫度變化的關(guān)系(圖3b),與近期X射線磁圓二向色性(XMCD)測量結(jié)果相符。盡管軌道磁矩約為0.007μB,遠小于自旋磁矩的0.3μB,但由于自旋軌道耦合作用,使得兩個磁子的本征模式都包含自旋和軌道成分,從而能夠被實驗觀測到。
圖3.(a)自旋軌道磁子有效模型示意圖;(b)自旋及軌道磁矩隨溫度的變化關(guān)系
該研究首次在鐵磁材料中實現(xiàn)了軌道耦合磁振子的時域探測,開創(chuàng)性地揭示了軌道自由度對鐵磁集體激發(fā)的影響,為基于拓撲磁體的太赫茲磁子學器件以及超快磁控制的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。
相關(guān)研究成果以“籠目結(jié)構(gòu)鐵磁體中太赫茲頻率軌道耦合磁振子的發(fā)現(xiàn)”(Discovery of terahertz-frequency orbitally coupled magnons in a kagome ferromagnet)為題,于7月4日發(fā)表于《科學進展》(Science Advances)。
清華大學物理系2018級博士生車夢倩(已畢業(yè))為論文第一作者,物理系副教授楊魯懿、教授張廣銘為論文共同通訊作者。其他合作者還包括北京師范大學陳偉釗博士,廈門大學副教授王茂原,清華大學國際訪問學生付麥克(Michael Bartram)博士(已畢業(yè))、物理系2019級博士生劉良洋(已畢業(yè))、2021級博士生李義典和2022級博士生林好,中國科學院物理研究所博士生董學彬和北京理工大學劉錦錦博士。
研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金和清華大學篤實專項的支持。