近日，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院陳鵬課題組與許霄琰課題組在Physical Review Letters上發(fā)表了題為“Spectroscopic evidence for possible quantum spin liquid behavior in a two-dimensional Mott insulator”的研究論文，揭示了單層1T-TaS2中金屬-絕緣體相變和量子自旋液體譜學(xué)行為。當(dāng)具有局域化磁矩的莫特絕緣體中因量子漲落足夠強而抑制自旋有序時，則會出現(xiàn)量子自旋液體態(tài)(Quantum Spin Liquid, QSL)。QSL具有奇異的量子特性：即自旋和電荷信息分離的集合激發(fā)—自旋子(spinon)和電荷子（chargon）,這一直引發(fā)研究者的極大興趣，但其證據(jù)主要局限于對自旋自由度的測量。理論上認為，QSL的電子態(tài)激發(fā)由自旋子和電荷子以及規(guī)范場耦合形成。在平均場近似下，自旋子和電荷子色散的卷積產(chǎn)生的電子能譜函數(shù)具有連續(xù)譜的特征，因而可以通過角分辨光電子能譜（Angle-resolved Photoemission Spectroscopy, ARPES）進行探測（圖1）。

圖1 量子自旋液體態(tài)電子分數(shù)化激發(fā)形成電子能譜示意圖

研究團隊通過分子束外延法成功制備了高質(zhì)量單層1T-TaS2薄膜，這種單層體系可以有效地排除層間耦合作用的影響。ARPES測量發(fā)現(xiàn)，在低溫下單層1T-TaS2費米面附近出現(xiàn)平帶，并且打開約260 meV的能隙，表明其絕緣性質(zhì)。變溫實驗結(jié)果表明該能隙隨溫度升高而減小，擬合的相變溫度（TC = 353 ± 12 K）是塊體相變溫度 （180 K） 的兩倍，說明在二維 1T-TaS2中存在更穩(wěn)定的莫特絕緣特性（圖2）。費米面附近的平帶表現(xiàn)出多個奇異特征：首先，盡管該平帶在動量空間中幾乎無色散（約10 meV），但其在點處半高寬約為0.2-0.3 eV，是其他能帶的2-3倍；其次，隨著動量的增加，該平帶的譜權(quán)重迅速衰減，并在方向斷開形成多個片段；最后，片段間隙隨著溫度升高增大，表明其起源并不是由電荷密度波打開的能隙。這種首次觀察到的電子能譜特征與QSL低能有效模型給出的spinon-holon連續(xù)譜相符（圖3）。

 圖2 (a)單層1T-TaS2的ARPES能譜，(b)和(c)能隙的溫度依賴性和相變溫度 

由于電荷中性限制，1T-TaS2中預(yù)測的自旋子費米面難以被直接觀測到，但可以通過磁性原子表面摻雜來研究。隨著Fe或Co摻雜量的增加，平帶的強度減弱，費米能附近的能隙逐漸關(guān)閉。能隙的減小表明在下Hubbard能帶邊緣附近存在填充能隙的態(tài)。這種摻雜效應(yīng)并不能用化學(xué)勢的剛性移動來描述，而是來自于游離的自旋子與磁性雜質(zhì)的耦合，這種耦合形成自旋子近藤云，從而導(dǎo)致電荷重新分布。作為比較，非磁性雜質(zhì)（如Na和K）的摻雜效應(yīng)顯示了完全相反的結(jié)果：不僅能隙進一步打開，平帶強度也增加。分析表明，非磁性原子引起的化學(xué)勢變化在摻雜中起到了主要作用。這些發(fā)現(xiàn)為從電子自由度的角度探索QSL證據(jù)開辟了新途徑。 

圖3 單層1T-TaS2的ARPES能譜和低能有效模型模擬結(jié)果對比

上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院博士生陳海洋和王佛泓為論文的共同第一作者，陳鵬與許霄琰為共同通訊作者，高強，香港科技大學(xué)的高雪健博士和Kam Tuen Law教授為論文的合作作者，上海光源的陳振華與黃耀波研究員提供了基于同步輻射的光電子能譜支持。本工作主要由國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、上海市科委、上海浦江計劃，陽陽發(fā)展基金等項目的資助，在此深表感謝。