近日，合肥工業(yè)大學(xué)先進(jìn)微納器件與能源電子實(shí)驗(yàn)室提出了硒硫化銻&硫化銻薄膜能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控及缺陷鈍化的新策略，分別構(gòu)筑了高質(zhì)量的硒硫化銻&硫化銻半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)及高效光電轉(zhuǎn)換器件。相關(guān)研究成果以“Aqueous Selenium Ion Engineering: A Universal Strategy to Reverse Gradient Limitations in Sb2(S,Se)3 Photovoltaics for Enhanced Carrier Dynamics and Performance”和“Full-Dimensional Penetration Strategy with Degradable PEAl Enables 8.21% Efficiency in Bulk Heterojunction Sb2S3 Solar Cells”為題分別發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《Advanced Functional Materials》和《Advanced Energy Materials》上。

圖1. Sb2(S,Se)3半導(dǎo)體薄膜缺陷鈍化、調(diào)控機(jī)制和器件效率

1）溶液法制備的Sb2(S,Se)3薄膜普遍面臨能帶結(jié)構(gòu)失調(diào)與缺陷濃度較高問(wèn)題，阻礙了光生載流子的有效傳輸與分離。傳統(tǒng)的后硒化方法，特別是高溫硒蒸氣處理（>400 °C），在同時(shí)調(diào)控硒化動(dòng)力學(xué)和缺陷鈍化方面存在固有的局限性，往往導(dǎo)致硒元素?fù)饺氩痪鶆?，且容易通過(guò)界面空隙的形成損害薄膜的完整性。為了克服這些根本性限制，我們開(kāi)發(fā)了一種新穎的離子工程范式——水相硒離子處理（ASIT）策略——該策略通過(guò)室溫離子擴(kuò)散協(xié)同調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)和缺陷態(tài)分布，且不損傷Sb2(S,Se)3半導(dǎo)體薄膜的結(jié)構(gòu)完整性。離子擴(kuò)散調(diào)控的Sb2(S,Se)光電子器件實(shí)現(xiàn)了10.38%的光電轉(zhuǎn)換效率，并具備0.694 V的高開(kāi)路電壓（Voc）——這是目前效率超過(guò)10.0%光伏器件中所報(bào)道的最高Voc值。本工作構(gòu)建了一種通用的低溫離子工程范式，為金屬硫族化物光電子器件效率提升和機(jī)理認(rèn)識(shí)開(kāi)辟了新途徑。微電子學(xué)院陳俊偉&許俊教授、中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院陳沖研究員、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳濤教授為論文共同通訊作者。

圖2. PEAI鈍化Sb2S3晶體缺陷、能帶偏轉(zhuǎn)和器件效率

2) Sb2S3作為極具潛力的低成本光伏薄膜，其實(shí)際應(yīng)用中卻存在諸多缺陷：各向異性載流子傳輸、界面能級(jí)失配等問(wèn)題。我們提出了一種滲透可降解的全維度鈍化策略，通過(guò)苯乙基碘化銨（PEAI）協(xié)同解決上述問(wèn)題。預(yù)處理非晶態(tài)Sb2S3薄膜可實(shí)現(xiàn)[hkl,l?0]取向結(jié)晶、全維度缺陷鈍化（體相與界面）及雙界面（電子抽取界面與空穴抽取界面）能級(jí)重構(gòu)。最終制備的體異質(zhì)結(jié)（BHJ）光電轉(zhuǎn)換器件實(shí)現(xiàn)8.21%的效率，創(chuàng)下Sb2S3 BHJ器件的最高紀(jì)錄。該研究構(gòu)建了四重調(diào)控范式（缺陷鈍化、取向調(diào)控、能級(jí)優(yōu)化與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)），為高效可持續(xù)光電轉(zhuǎn)換器件發(fā)展提供了通用解決方案。微電子學(xué)院陳俊偉副教授、中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院王命泰&陳沖研究員為論文共同通訊作者。

上述研究工作依托了合肥工業(yè)大學(xué)分析測(cè)試中心電鏡平臺(tái)，得到了安徽省自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金、微電子學(xué)院特別資助等項(xiàng)目的資助。在此，特別感謝合肥工業(yè)大學(xué)分析測(cè)試中心李翔老師在半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)HRTEM測(cè)試和表征等方面給予的支持和幫助。