近期，合肥工業(yè)大學在硒硫化銻體異質結光電子器件研究方面取得新進展，提出了一種用堿金屬Cs?離子Sb?(S,Se)?薄膜中Se/S原子比而調控其能帶結構的策略。相關研究成果以“Cs?-Induced Se/S Ratio Modulation for Energy Band Engineering in High-Efficiency Sb?(S,Se)? Bulk Heterojunction Solar Cells”為題在線發(fā)表在物理材料領域國際權威期刊《Small》上。

硒硫化銻（Sb?(S,Se)?）作為一種新興光伏材料，因其優(yōu)異的光電和結構特性備受關注。然而，目前基于溶液法制備的Sb?(S,Se)?光吸收層普遍存在能帶結構排布失衡的問題。當前該領域研究主要聚焦平面異質結（）結構，然而在PHJ光電轉換器件中由硒元素縱向梯度分布引發(fā)的非理想能帶結構問題尤為突出，這會導致載流子傳輸路徑受阻與復合比例增加。針對上述挑戰(zhàn)，構建三維體異質結（BHJ）結構展現(xiàn)出獨特優(yōu)勢：通過縮短載流子傳輸路徑而降低復合損失，同時倍增的異質結界面面積可顯著增強電荷分離效率。本研究創(chuàng)新性地提出了用堿金屬Cs?離子誘導調控Sb?(S,Se)?薄膜中Se/S原子比的策略，縮小了Sb2(S,Se)3薄膜中的Se元素濃度的垂直梯度分布，從而產生了有利于光生電荷傳輸/分離的能帶結構排布。

圖1. Sb2(S,Se)3異質結薄膜中元素分布、晶格條紋間距及Se/Sb原子比變化

研究人員通過在水熱合成的單晶CdS納米棒陣列上原位沉積Sb?(S,Se)?光吸收層，成功構建了三維互穿結構的Sb?(S,Se)?/CdS體異質結光電轉換器件。創(chuàng)新性地引入堿金屬Cs?離子誘導調控Sb?(S,Se)?薄膜中Se/S原子比的策略，該策略明顯提高了Sb?(S,Se)?薄膜的晶體尺寸，降低了其缺陷態(tài)濃度，優(yōu)化了Sb?(S,Se)?薄膜垂直方向的能帶結構排布。同時，該策略抑制了Sb2(S,Se)3光電轉換器件中的光生載流子的復合而延長了載流子壽命，減小了漏電流的產生。這種收窄的Se元素濃度梯度分布抑制了光生空穴傳輸?shù)哪芗墑輭?，而促進了光生載流子的高效傳輸、分離和收集。最終，采用堿金屬Cs+離子誘導的Se/S原子比變化策略的Sb2(S,Se)3薄膜器件獲得了8.23%的光電轉換效率，是目前基于Sb2(S,Se)3體異質結薄膜器件的最高效率。因此，采用堿金屬離子誘導Sb2(S,Se)3薄膜中原子比變化的策略有助于構建高質量的Sb2(S,Se)3 BHJ薄膜和制備高效的Sb2(S,Se)3 BHJ光電轉換器件。

圖2. Sb2(S,Se)3薄膜能級結構演變及光電轉換性能

合肥工業(yè)大學為論文第一署名單位，陳俊偉副教授、許俊教授為論文共同通訊作者。上述研究工作得到了安徽省自然科學基金、國家自然科學基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務經費等項目的資助。