近日，上海交通大學李政道研究所青年學者嚴智明課題組，在《Communications Materials》上發(fā)表題為《Adsorbate-induced formation of a surface-polarity-driven nonperiodic superstructure》的研究論文。該研究在疊層結構氧化物 PdCrO? 表面發(fā)現(xiàn)了由氫吸附驅動形成的非周期超結構，為新型材料在信息處理和催化等領域提供了新的思路。

非周期或準周期表面結構因其空間分布的不規(guī)則性，被認為在信息存儲與處理、表面催化等技術中具有獨特優(yōu)勢。在這項研究中，作者們利用掃描隧道顯微鏡（STM）在原子尺度上對 PdCrO? 表面進行表征，發(fā)現(xiàn)氫原子在 Pd 層上通過吸附形成了一種由不同尺寸和幾何形狀的氫團簇構成、不具備明顯空間周期性的平鋪結構（見圖1）。

圖1 在PdCrO2的Pd表面、由氫吸附驅動形成的非周期性平鋪相。a-b, 氫吸附前后的晶格結構示意圖。c, 非周期性平鋪結構的表面形貌圖。d, 同 (c)，圖中不同顏色的六邊形代表平鋪結構內不同類型的氫團簇。e, (c) 的傅里葉變換。f, 非周期性平鋪結構示意圖（黃色為Pd表面的Pd原子，紅色為氫原子）。

研究顯示，該結構不僅在Pd原子層表面引發(fā)了電子結構的顯著空間變化，還促使Pd-H化學鍵中出現(xiàn)高強度的振動模式。尤為引人注目的是，由于該結構所具有的空間自約束特性，以及Pd表面層與晶體內層之間較弱的相互作用，每個氫原子團簇都展現(xiàn)出高度局域化的電子狀態(tài)。這種電子束縛態(tài)的能量分布與其團簇的幾何形態(tài)密切相關，揭示了表面結構與電子性質之間的非線性關系。

圖2 空間約束誘導在氫團簇內形成的電子束縛態(tài)。a, 平鋪相表面形貌圖。大?。?5 nm)2。b-d, 在相同位置，不同偏壓下的差分電導圖譜g(r, V)。e-f,點差分電導能譜顯示不同類型氫團簇內形成的電子束縛態(tài)。

本研究的合作單位包括英國圣安德魯斯大學（University of St Andrews）Peter Wahl教授課題組，以及德國馬克斯·普朗克固體化學物理研究所（Max Planck Institute for Chemical Physics of Solids）Andy Mackenzie 教授課題組。李政道研究所嚴智明副教授為論文第一作者及通訊作者，博士生鄭渝為共同作者。