3月17日電 半導(dǎo)體量子點具有量子產(chǎn)率高、發(fā)射光譜窄、兼容溶液工藝等優(yōu)點，在光電材料與器件領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景和巨大的經(jīng)濟價值，相關(guān)研究獲得了2023年諾貝爾化學(xué)獎。

與傳統(tǒng)的II-VI族、III-V族量子點（如CdSe、CdS、InP等）相比，鈣鈦礦量子點具有成本低、合成工藝簡單、光譜連續(xù)可調(diào)等獨特的優(yōu)勢，近年來備受關(guān)注?；阝}鈦礦量子點的發(fā)光器件的外量子效率已提高至20%以上，初步達到了商業(yè)應(yīng)用門檻。然而，由于鈣鈦礦量子點的穩(wěn)定性較差，發(fā)光器件的運行壽命僅為數(shù)十或數(shù)百小時，阻礙了其進一步產(chǎn)業(yè)化。

鈣鈦礦量子點需要配體與其表面結(jié)合以保持膠體穩(wěn)定。然而，在鈣鈦礦量子點的生長、純化、成膜、儲存過程中，表面高動態(tài)且不穩(wěn)定的配體容易脫落，使表面原子配位不足，不飽和鍵和懸空鍵增加，其表面的非配位原子容易與其他原子結(jié)合，導(dǎo)致鈣鈦礦量子點團聚或奧斯瓦爾德熟化，產(chǎn)生各種缺陷，進一步影響其發(fā)光性能和穩(wěn)定性。

近日，清華大學(xué)化學(xué)系馬冬昕團隊提出了一種分子誘導(dǎo)的量子點熟化控制策略，實現(xiàn)了高效穩(wěn)定的鈣鈦礦量子點深紅光器件。團隊設(shè)計了一系列雙齒有機小分子，具有較小的尺寸和分子柔韌性，可通過扭曲其本身結(jié)構(gòu)粘附在鈣鈦礦量子點表面，與失配位的Pb2+相互作用，維持穩(wěn)定表面狀態(tài)，抑制了鈣鈦礦量子點的不良熟化和團聚現(xiàn)象，降低表面缺陷態(tài)密度，提升量子產(chǎn)率。

圖1.分子誘導(dǎo)的量子點熟化控制策略示意圖

團隊基于高性能的鈣鈦礦量子點構(gòu)筑了深紅光器件，發(fā)光峰位于686nm，外量子效率高達26.0%。器件展現(xiàn)了優(yōu)異的工作穩(wěn)定性，在13.3mA cm?2的恒定高電流密度下的工作半衰期為310min，而在初始輻射亮度為190mW sr?1m?2下的工作半衰期長達10587 h。此外，這種鈣鈦礦量子點溶液展現(xiàn)出優(yōu)異的可存儲性，存儲一個月、三個月之后的溶液構(gòu)筑的器件的外量子效率分別為21.7%、20.3%。

以上結(jié)果表明，論文所提出的分子誘導(dǎo)的量子點熟化控制策略可有效提升鈣鈦礦量子點發(fā)光器件的效率和穩(wěn)定性，使其在高清顯示和生物醫(yī)學(xué)治療中具有實用價值和應(yīng)用前景。

圖2.鈣鈦礦量子點發(fā)光器件的光電性能

圖3.鈣鈦礦量子點發(fā)光器件的穩(wěn)定性

相關(guān)研究成果以“分子誘導(dǎo)的鈣鈦礦量子點熟化控制策略實現(xiàn)高效穩(wěn)定的發(fā)光器件”（Molecule-Induced Ripening Controlin Perovskite Quantum Dots for Efficient and StableLight-Emitting Diodes）為題，于3月14日發(fā)表于《科學(xué)·進展》（Science Advances）。

清華大學(xué)化學(xué)系博士后陳嘉偉、湖南大學(xué)半導(dǎo)體學(xué)院（集成電路學(xué)院）副教授陳樹林、清華大學(xué)化學(xué)系博士生劉翔宇為論文的共同第一作者，清華大學(xué)化學(xué)系馬冬昕副教授為論文的通訊作者，清華大學(xué)化學(xué)系為第一通訊單位。研究得到國家自然科學(xué)基金委青年基金、清華大學(xué)篤實計劃、中國博士后面上項目、中國博士后特別資助、國家資助博士后研究人員計劃以及清華大學(xué)“水木學(xué)者”計劃的支持。