大連理工大學(xué)科研團(tuán)隊(duì)在范德華層狀鐵電CuInP2S6研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展

作者：集小微 2024-12-26

來源：大連理工大學(xué) #CIPS# #非線性光學(xué)# #大連理工大學(xué)#

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近年來，以CuInP2S6（CIPS）為代表的范德華（vdW）層狀鐵電材料受到學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注，因?yàn)槠湓趩卧訉訕O限下仍能保持穩(wěn)定的鐵電性，同時(shí)在納米電子學(xué)和光電子學(xué)等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。近日，光儀學(xué)院李大衛(wèi)教授團(tuán)隊(duì)在范德華層狀鐵電CIPS研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展，解決了如何實(shí)現(xiàn)CIPS及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的非線性光學(xué)響應(yīng)探測與調(diào)控，如何在CIPS等層狀鐵電材料中實(shí)現(xiàn)精確的疇控制等關(guān)鍵挑戰(zhàn)。相關(guān)研究成果先后被納米科學(xué)領(lǐng)域知名期刊《美國化學(xué)學(xué)會納米雜志》（ACS Nano）、納米材料領(lǐng)域著名期刊《微尺度》（Small）等刊發(fā)。

CIPS作為一種具有室溫以上居里溫度（TC）的vdW層狀鐵電材料，展現(xiàn)出強(qiáng)大的電學(xué)和光學(xué)特性。CIPS可與其他vdW材料形成鐵電異質(zhì)結(jié)構(gòu)，使其在多功能和可重構(gòu)光電器件領(lǐng)域中具有巨大應(yīng)用前景，例如非易失性存儲器、負(fù)電容晶體管、鐵電二極管和隧道結(jié)等。然而，關(guān)于CIPS及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)的非線性光學(xué)響應(yīng)研究仍較為有限。因此，如何實(shí)現(xiàn)CIPS及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的非線性光學(xué)響應(yīng)探測與調(diào)控，對于理解vdW鐵電非線性光學(xué)性質(zhì)，以及實(shí)現(xiàn)vdW鐵電異質(zhì)結(jié)構(gòu)在納尺度非線性光學(xué)調(diào)制器、光信息存儲和非線性光學(xué)成像中的應(yīng)用，具有重要的科學(xué)和應(yīng)用價(jià)值。

鑒于此，我校李大衛(wèi)教授團(tuán)隊(duì)與美國內(nèi)布拉斯加林肯大學(xué)洪霞教授團(tuán)隊(duì)合作，率先在CIPS及其與單層MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)中觀察到巨大且可調(diào)的二次諧波（SHG）響應(yīng)。研究表明，CIPS在從少層到塊體的厚度范圍內(nèi)均表現(xiàn)出強(qiáng)烈的SHG響應(yīng)，且各向異性顯著，表明其非中心對稱結(jié)構(gòu)的有效性。通過與單層MoS2形成異質(zhì)結(jié)界面，實(shí)現(xiàn)了對CIPS中SHG響應(yīng)的強(qiáng)調(diào)控，表明CIPS/二維半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)在非線性光學(xué)應(yīng)用中的巨大潛力。通過結(jié)合偏振、溫度和厚度依賴的SHG和光致發(fā)光光譜分析，揭示了CIPS/MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)中SHG信號的調(diào)控機(jī)制主要來源于光吸收介導(dǎo)界面耦合，而非材料極性對稱性，這一發(fā)現(xiàn)為理解和設(shè)計(jì)新型非線性光電材料與器件提供了新視角。相關(guān)研究成果以“單層MoS2界面誘導(dǎo)范德華層狀鐵電CuInP2S6二次諧波響應(yīng)巨大調(diào)控”（Giant Modulation of Second-Harmonic Generation in CuInP2S6by Interfacing with MoS2Atomic Layers）為題發(fā)表在《美國化學(xué)學(xué)會納米雜志》（ACS Nano）（2024,18,32890.影響因子：17.1），光儀學(xué)院碩士生侯心怡為（除導(dǎo)師外）第一作者，李大衛(wèi)教授、洪霞教授為通訊作者。

反射模式下CIPS/1L-MoS2異質(zhì)界面SHG產(chǎn)生與調(diào)控

另外，vdW層狀鐵電材料CIPS作為室溫鐵電絕緣體，具有直接寬帶隙（≈2.9eV）、較高居里溫度（TC≈320K）和大的面外極化（≈4.15μC/cm2）等特性，其獨(dú)特結(jié)構(gòu)使其在新型納米電子和納米光子器件中極具應(yīng)用潛力。然而，在CIPS中，由于Cu離子的移動，外部電場驅(qū)動的疇寫入會產(chǎn)生不穩(wěn)定的疇和擴(kuò)散的疇壁，甚至導(dǎo)致材料擊穿，阻礙了其在極化依賴器件中的應(yīng)用。因此，在CIPS等層狀鐵電材料中實(shí)現(xiàn)精確的疇控制仍然是一個挑戰(zhàn)。一種有效策略是通過將CIPS與鐵電氧化物薄膜形成界面來控制CIPS的疇形成，但其背后的鐵電調(diào)控機(jī)制尚不明晰，特別是缺乏實(shí)驗(yàn)證據(jù)來證明界面應(yīng)變誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)畸變效應(yīng)。

鑒于此，李大衛(wèi)教授團(tuán)隊(duì)采用光致發(fā)光（PL）光譜、壓電力顯微鏡（PFM）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算相結(jié)合的方法，闡明了基于鐵電襯底的界面應(yīng)變誘導(dǎo)CIPS中鐵電調(diào)控與增強(qiáng)。PFM測試發(fā)現(xiàn)，薄層CIPS納米片形成了與PZT和P（VDF-TrFE）鐵電薄膜相同的疇結(jié)構(gòu)，表明通過鐵電襯底增強(qiáng)了CIPS的極化取向。PL光譜結(jié)合DFT計(jì)算分析顯示，與在一般襯底上CIPS相比，在鐵電襯底上CIPS的PL發(fā)射峰出現(xiàn)了顯著的紅移（高達(dá)0.21eV），從而揭示了界面拉伸應(yīng)變誘導(dǎo)的CIPS晶格變化。通過比較分析PZT和CIPS/PZT上的單層MoS2的PL光譜，證明了CIPS的極化取向與鐵電襯底的極化取向是反向?qū)R關(guān)系。原位變溫PL光譜研究表明，在鐵電襯底上的薄層CIPS表現(xiàn)出增強(qiáng)的TC（>200℃）。相關(guān)研究成果以“基于鐵電襯底的界面應(yīng)變誘導(dǎo)CuInP2S6中鐵電調(diào)控與增強(qiáng)的實(shí)驗(yàn)證明”（Optical Evidence of Interfacial Strain-Induced Ferroelectric Tuning and Enhancement in CuInP2S6via Ferroelectric Substrate）為題，發(fā)表在《微尺度》（Small）（2024,2409879.影響因子：13.0），碩士生侯心怡為第一作者，李大衛(wèi)教授為通訊作者