上海交通大學(xué)溥淵未來技術(shù)學(xué)院萬佳雨副教授團(tuán)隊(duì)在國際權(quán)威期刊Science Advances和Advanced Materials上相繼發(fā)表關(guān)于模版助力固態(tài)電解質(zhì)的超快合成設(shè)計(jì)以及高熵固態(tài)電解質(zhì)的界面設(shè)計(jì)等研究工作。系列工作分別得到了西湖大學(xué)朱一舟、楊堯團(tuán)隊(duì)、南方科技大學(xué)曾林團(tuán)隊(duì)等合作團(tuán)隊(duì)的支持。
第一篇研究成果以“Unveiling Phase Evolution of Complex Oxides toward Precise Solid-State Synthesis”為題發(fā)表于國際期刊 Science Advances （https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adx3927）。固態(tài)合成是當(dāng)前制備無機(jī)材料最常用的方法之一，具有工藝簡潔、適于規(guī)模化的優(yōu)勢(shì)。但在合成結(jié)構(gòu)復(fù)雜的多組元氧化物時(shí)，反應(yīng)路徑往往充滿不確定性，容易形成熱力學(xué)穩(wěn)定但功能無效的雜相，從而嚴(yán)重影響材料性能與重復(fù)性。傳統(tǒng)固態(tài)合成缺乏對(duì)反應(yīng)中間態(tài)的調(diào)控手段，多數(shù)依賴反復(fù)實(shí)驗(yàn)調(diào)整前驅(qū)體比例與熱處理工藝，效率低、成功率有限。近年來，研究者逐漸認(rèn)識(shí)到，中間相在固態(tài)反應(yīng)中不僅是過渡物種，更可能在動(dòng)力學(xué)上決定最終產(chǎn)物的成核路徑。因此，如何通過“可控構(gòu)筑”特定中間相，引導(dǎo)反應(yīng)沿向目標(biāo)相的優(yōu)選路徑，是實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)合成的核心問題。尤其是在高性能電解質(zhì)、復(fù)雜氧化物等高要求材料體系中，這一問題尤為關(guān)鍵。
圖1：i-FAST策略原理與適用性驗(yàn)證
針對(duì)上述挑戰(zhàn)，上海交通大學(xué)萬佳雨與西湖大學(xué)朱一舟團(tuán)隊(duì)提出一種全新的誘導(dǎo)劑輔助結(jié)構(gòu)模板組裝策略（i-FAST），通過引入微量誘導(dǎo)劑優(yōu)先生成結(jié)構(gòu)與目標(biāo)產(chǎn)物高度相似的中間相，從而構(gòu)建明確的反應(yīng)路徑，實(shí)現(xiàn)了多種復(fù)雜氧化物的可控合成。該策略在石榴石、燒綠石和鈣鈦礦等三類典型晶體結(jié)構(gòu)材料的超快合成體系中均得到驗(yàn)證，具有廣泛適應(yīng)性。本文提出的結(jié)構(gòu)模板誘導(dǎo)策略，通過設(shè)計(jì)熱力學(xué)優(yōu)先形成、結(jié)構(gòu)與目標(biāo)產(chǎn)物相匹配的中間相，可直接引導(dǎo)目標(biāo)相的快速高純成核，突破傳統(tǒng)路徑依賴與“黑箱合成”困局。
值得一提的是，研究團(tuán)隊(duì)利用超快合成技術(shù)與XRD表征聯(lián)合的準(zhǔn)原位XRD方法，實(shí)現(xiàn)了采集時(shí)間與數(shù)據(jù)分辨率的有效解耦，從而在極短時(shí)間尺度內(nèi)捕捉并解析固態(tài)反應(yīng)中的關(guān)鍵中間相，解決了秒級(jí)快速合成反應(yīng)的“黑盒困境”。結(jié)合TEM多尺度結(jié)構(gòu)分析與第一性原理計(jì)算，本文系統(tǒng)揭示了結(jié)構(gòu)模板在引導(dǎo)動(dòng)力學(xué)路徑和提高反應(yīng)選擇性方面的核心作用，為未來固態(tài)材料的理性設(shè)計(jì)與高效合成提供了新范式。
第二篇研究成果以“Rational Design of High-Entropy Garnet Electrolytes via Computational Screening for Stable Lithium Interfaces in All-solid-state Batteries”為題發(fā)表于國際期刊 Advanced Materials(https://doi.org/10.1002/adma.202509838)。此研究挑戰(zhàn)了“石榴石型SSE與鋰普遍兼容”的傳統(tǒng)假設(shè)，系統(tǒng)揭示了高熵LLZO材料存在成分相關(guān)的界面穩(wěn)定性差異。通過針對(duì)Zr位置的主元素開展熱力學(xué)還原性評(píng)估，作者提出“LixMyOz-鋰反應(yīng)能”作為預(yù)測(cè)界面反應(yīng)活性的關(guān)鍵指標(biāo)。通過篩選Zr位替代主元素的熱力學(xué)還原傾向，識(shí)別并驗(yàn)證出Nb、Mo、W、Cr和Bi等易與鋰反應(yīng)的高風(fēng)險(xiǎn)元素，并成功合成出一種界面穩(wěn)定的新型HE-LLZO（Li6.6La3Zr0.4Sn0.4Hf0.4Sc0.2Ta0.6O12）。研究提出了高熵SSE關(guān)鍵的設(shè)計(jì)原則：主陽離子選擇必須兼顧晶相穩(wěn)定性、離子遷移率和對(duì)鋰的熱力學(xué)惰性。該研究建立了一種可推廣的高熵固態(tài)電解質(zhì)和多元素材料的設(shè)計(jì)框架，為開發(fā)界面穩(wěn)定的下一代固態(tài)電池材料提供了新方向。
圖2. 與金屬鋰接觸的典型穩(wěn)定與不穩(wěn)定HELLZO固態(tài)電解質(zhì)（SSE）表現(xiàn)。
通訊作者簡介
萬佳雨
上海交大溥淵未來技術(shù)學(xué)院，未來電池研究中心執(zhí)行主任，副教授，博士生導(dǎo)師。曾在美國斯坦福大學(xué)進(jìn)行博士后研究，合作導(dǎo)師為Yi Cui教授與Zhenan Bao教授；在美國馬里蘭大學(xué)獲得博士學(xué)位，師從Liangbing Hu（現(xiàn)耶魯大學(xué)講席教授）；本科畢業(yè)于華中科技大學(xué)。研究方向主要為儲(chǔ)能材料與器件、先進(jìn)制造等。到目前為止，在能源和材料領(lǐng)域的國際著名學(xué)術(shù)期刊如Science, Nature Nanotechnology, Nature Energy, Science Advances, Joule等發(fā)表SCI論文100余篇，總被引用15,000余次，H因子57。研究成果被多家海內(nèi)外知名媒體撰文報(bào)道。曾獲得美國真空協(xié)會(huì)全美博士研究生獎(jiǎng)“Dorothy M. and Earl S. Hoffman Award”（全球每年一名）、中國留學(xué)基金委頒發(fā)的“國家優(yōu)秀自費(fèi)留學(xué)生獎(jiǎng)學(xué)金”，科睿唯安全球高被引學(xué)者（2024），斯坦福大學(xué)全球前2%科學(xué)家年度榜單（自2020年起連續(xù)入選）。入選福布斯中國海歸菁英100人，上海科技青年35人引領(lǐng)計(jì)劃獲獎(jiǎng)?wù)撸?025上海創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)十大典型案例，美國化學(xué)會(huì)Energy & Fuels明日之星獎(jiǎng)，英國皇家化學(xué)會(huì)JMCA以及Green Chemistry新銳科學(xué)家獎(jiǎng)，斯普林格·自然Med-X青年科學(xué)家獎(jiǎng)。擔(dān)任eScience, National Science Open, Materials Today Energy, Chinese Chemical Letters, Information & Functional Materials, Chain, Carbon Energy, 稀有金屬等雜志青年編委，受邀在國際會(huì)議、高校、科研院所及平臺(tái)做主題報(bào)告、邀請(qǐng)報(bào)告等100余次。
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