在大數(shù)據(jù)時(shí)代背景下,信息存儲(chǔ)技術(shù)面臨前所未有的挑戰(zhàn)與機(jī)遇。單分子磁體作為未來高密度信息存儲(chǔ)的候選材料,近年來在提升磁各向異性能壘和阻塞溫度方面取得重要突破。然而,其實(shí)際應(yīng)用仍面臨兩個(gè)關(guān)鍵科學(xué)難題:即在保持單分子磁體優(yōu)異磁性能的前提下實(shí)現(xiàn)分子尺度上的精確組裝與排列,建立有效的調(diào)控機(jī)制來實(shí)現(xiàn)分子自旋態(tài)的精準(zhǔn)操控。突破這些瓶頸將加速單分子磁體從實(shí)驗(yàn)室走向?qū)嶋H應(yīng)用的進(jìn)程。
針對(duì)上述問題,西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院韓甜副教授(丁書江教授團(tuán)隊(duì))聯(lián)合南開大學(xué)程鵬教授,通過分子工程策略,采用光敏配體橋聯(lián)與軸向強(qiáng)場(chǎng)配體協(xié)同調(diào)控,實(shí)現(xiàn)了高性能五角雙錐構(gòu)型Dy(III)單分子磁體在二維金屬有機(jī)框架中的精準(zhǔn)組裝,并構(gòu)建了Dy(III)離子易磁化軸的空間垂直有序陣列。該材料展現(xiàn)出卓越的磁學(xué)性能:磁翻轉(zhuǎn)能壘超過1000 K,2 K時(shí)矯頑場(chǎng)達(dá)4500 Oe,創(chuàng)下了單分子磁體-金屬有機(jī)框架體系的新記錄。更為重要的是,該材料在室溫條件下可通過紫外光誘導(dǎo)的電子轉(zhuǎn)移過程產(chǎn)生穩(wěn)定自由基,不僅表現(xiàn)出顯著的光致變色現(xiàn)象,更實(shí)現(xiàn)了對(duì)磁弛豫動(dòng)力學(xué)的有效調(diào)控,構(gòu)建了光控磁雙穩(wěn)態(tài)開關(guān)系統(tǒng)。這項(xiàng)研究為開發(fā)具有分子級(jí)有序陣列的光響應(yīng)磁性材料提供了新思路,對(duì)分子基光磁存儲(chǔ)器件的創(chuàng)新發(fā)展具有重要意義。
該研究成果近期以《高性能單分子磁體為節(jié)點(diǎn)的二維金屬有機(jī)框架顯示磁矯頑場(chǎng)的光調(diào)控》(Two-Dimensional Metal?Organic Framework with High-Performance Single-Molecule Magnets as Nodes Showing Magnetic Coercivity Photomodulation)為題發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(Journal of the American Chemical Society)上。西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一單位,西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生王曉琴為本文第一作者,西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院韓甜副教授以及南開大學(xué)程鵬教授為本文通訊作者。該工作的DFT計(jì)算由西北大學(xué)現(xiàn)代物理研究所王之墨博士和謝長(zhǎng)建教授完成。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金的資助,論文的表征測(cè)試和理論計(jì)算得到了西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心和西安交通大學(xué)HPC平臺(tái)的支持。
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