近日，哈工大深圳校區(qū)張倩、毛俊教授團(tuán)隊(duì)在高性能熱電器件領(lǐng)域研究取得重要進(jìn)展，利用瞬態(tài)液相連接工藝實(shí)現(xiàn)熱電發(fā)電器件“低溫連接、高溫服役”的通用技術(shù)方案。研究成果以《用于發(fā)電的高性能熱電器件設(shè)計(jì)的通用方法》（A universal approach to high-performance thermoelectric module design for power generation）為題發(fā)表在《焦耳》（Joule）上。該研究結(jié)合新型連接技術(shù)和器件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，創(chuàng)新引領(lǐng)高性能熱電器件制備技術(shù)發(fā)展，為其他熱電材料的器件開(kāi)發(fā)提供重要參考。

通常情況下，低溫釬料焊接的熱電發(fā)電模塊難以承受較高的工作溫度，高溫釬料又易對(duì)熱敏感的熱電材料造成不可逆熱損傷，優(yōu)化連接工藝以實(shí)現(xiàn)器件的最佳熱電轉(zhuǎn)換效率亟待解決。納米銀燒結(jié)工藝可以在573K下連接電極和熱電腿，并在1050K高溫下穩(wěn)定服役，為熱電發(fā)電器件的互連集成提供有效途徑。然而，納米銀燒結(jié)工藝對(duì)電極材料選擇存在限制（僅適用于銀、鉑、金電極）。瞬態(tài)液相連接工藝在低溫下連接不同金屬或合金，制備高熔點(diǎn)全金屬間化合物接頭，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)更高溫度應(yīng)用。盡管該方法已在電子封裝領(lǐng)域被報(bào)道，但在熱電發(fā)電器件連接和服役方面研究較少。同時(shí)，此工藝可與相圖工程結(jié)合，在多種高性能熱電發(fā)電器件的互連封裝方面潛力巨大。

研究發(fā)現(xiàn)，瞬態(tài)液相連接工藝可低溫制備錫（Sn）基金屬間化合物的熱電接頭，利用金屬間化合物的高熔點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高溫服役?；谒矐B(tài)液相連接工藝制備的全鎳-錫（Ni-Sn）基金屬間化合物接頭在高溫環(huán)境下的界面演變行為，證實(shí)其相關(guān)接頭的高溫穩(wěn)定性，并成功應(yīng)用于碲化鍺/銻化鎂（GeTe/Mg3Sb2）中溫?zé)犭姲l(fā)電器件的服役中。憑借優(yōu)異熱電材料性能以及可靠的接頭設(shè)計(jì)，該器件在473K溫差下實(shí)現(xiàn)了15.1%的高熱電轉(zhuǎn)換效率和2.0 W cm-2的高輸出功率密度，且在473K溫差下服役150小時(shí)后性能幾乎保持不變，穩(wěn)定性高。

研究團(tuán)隊(duì)針對(duì)近室溫碲化鉍和高溫半赫斯勒器件，分別在533K和773K構(gòu)建了鈷-錫（Co-Sn）和銀-錫（Ag-Sn）接頭，并在623K和1073K的熱端溫度下使相應(yīng)器件實(shí)現(xiàn)高熱電轉(zhuǎn)換效率，證明了該工藝在全溫域熱電發(fā)電器件“低溫連接、高溫服役”方面的通用性，及其在熱電材料器件開(kāi)發(fā)領(lǐng)域的巨大應(yīng)用潛力。

圖1 利用瞬態(tài)液相連接技術(shù)，實(shí)現(xiàn)熱電發(fā)電器件的“低溫連接、高溫服役”

圖2 基于瞬態(tài)液相連接工藝構(gòu)建的全金屬間化合物接頭展示出優(yōu)異的高溫服役穩(wěn)定性

哈工大深圳校區(qū)為論文第一完成單位。深圳校區(qū)博士研究生程謹(jǐn)軒為第一作者，博士研究生薛文華為共同第一作者。深圳校區(qū)張倩教授、毛俊教授和曹峰教授，中國(guó)科學(xué)院物理研究所王玉梅副研究員為通訊作者。深圳校區(qū)李明雨教授、李孝芳副研究員、王曉東助理研究員，博士后趙鵬、馬曉靜、尹力、姚洪浩、江峰，博士研究生張?zhí)煊?、朱亦辰，碩士研究生付梓軒、吳隆智以及大灣區(qū)大學(xué)陳辰研究員參與相關(guān)研究工作。

該研究獲國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省卓越青年團(tuán)隊(duì)和深圳市科技人才計(jì)劃等項(xiàng)目支持。