近日，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院向?qū)Ы淌趫F(tuán)隊(duì)、錢冬教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合斯坦福大學(xué)、克萊姆森大學(xué)等機(jī)構(gòu)研究人員，利用自然科學(xué)基金委國家重大科研儀器研制項(xiàng)目支持下自主研制的兆伏特超快電子衍射系統(tǒng)，結(jié)合第一性原理計(jì)算，定量揭示了激子絕緣體候選材料Ta₂NiSe₅光致能隙變化的結(jié)構(gòu)起源。相關(guān)成果以“Structural contribution to light-induced gap suppression in Ta₂NiSe₅” 為題，發(fā)表于《物理評(píng)論快報(bào)》(Physical Review Letters 135, 096901, (2025))。

圖1：Ta₂NiSe₅的晶體結(jié)構(gòu)和超快電子衍射實(shí)驗(yàn)圖

Ta₂NiSe₅長(zhǎng)期以來被認(rèn)為是激子絕緣體的有力候選材料，但其低溫能隙的起源究竟是由激子凝聚主導(dǎo)，還是由結(jié)構(gòu)相變驅(qū)動(dòng)，一直存在激烈爭(zhēng)論。此前，時(shí)間分辨角分辨光電子能譜（tr-ARPES）和超快光譜等實(shí)驗(yàn)揭示了該材料的能帶和載流子動(dòng)力學(xué)；但由于缺乏對(duì)原子運(yùn)動(dòng)的直接觀測(cè)，難以確定該材料光致能隙變化的原因。

在本研究中，團(tuán)隊(duì)利用具備 50 飛秒時(shí)間分辨率和寬動(dòng)量探測(cè)范圍的兆伏特超快電子衍射系統(tǒng)，同時(shí)跟蹤了近100個(gè)布拉格衍射峰的動(dòng)態(tài)演化。與以往僅依賴少數(shù)衍射峰來推斷結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)的研究不同，本工作通過多衍射峰的全局?jǐn)M合建立了約百個(gè)獨(dú)立約束方程，從而實(shí)現(xiàn)了光激發(fā)后原子運(yùn)動(dòng)的精確定量重構(gòu)。這一方法突破了長(zhǎng)期存在的難題——既要求超高時(shí)間分辨率以捕捉飛秒量級(jí)的結(jié)構(gòu)演化，又要求足夠多的衍射信息以確保解的唯一性和可靠性。得益于此，本研究在飛秒（1飛秒=10^-15秒）的時(shí)間尺度和亞皮米（1皮米=10^-12米）的空間尺度定量重建了光激發(fā)后原子的運(yùn)動(dòng)路徑。

研究表明，光激發(fā)后Ta原子沿晶體a軸方向的位移在約200飛秒達(dá)到最大值（約2.6皮米），接近平衡態(tài)高溫正交相的位置，單斜結(jié)構(gòu)畸變被顯著抑制。同時(shí)，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)沿a軸方向的原子位移與2THz聲子振幅在高泵浦強(qiáng)度下出現(xiàn)飽和，顯示該聲子與激子存在耦合，其飽和行為符合激子耗盡機(jī)制；而沿c軸方向的原子位移及3THz 聲子振幅則隨光強(qiáng)線性增加，顯示其與激子關(guān)聯(lián)較弱。

圖2：Ta₂NiSe₅光激發(fā)后的原子位移隨時(shí)間和激發(fā)光能量密度的演化

進(jìn)一步結(jié)合第一性原理計(jì)算，研究結(jié)果顯示，即使不考慮激子關(guān)聯(lián)，僅憑結(jié)構(gòu)演化也足以導(dǎo)致能隙關(guān)閉；這與tr-ARPES中觀測(cè)到的能帶演化一致。值得指出的是，超快電子衍射揭示的原子位移飽和行為與過去光電子能譜中觀察到的能隙變化以及超快光譜中觀察到的聲子振蕩幅值飽和趨勢(shì)相吻合，進(jìn)一步表明光致結(jié)構(gòu)相變?cè)赥a?NiSe?的能隙變化中起主導(dǎo)作用。

圖3：第一性原理計(jì)算得到的Ta₂NiSe₅在光激發(fā)前后的電子能帶結(jié)構(gòu)

本研究展示了兆伏特超快電子衍射結(jié)合多衍射峰全局?jǐn)M合方法在強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系研究中的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，不僅為理解激子絕緣體的物理機(jī)制提供了關(guān)鍵證據(jù)，也為探索復(fù)雜材料中原子結(jié)構(gòu)與電子等自由度的耦合關(guān)系提供了有力工具。此外，該研究表明，與平衡態(tài)實(shí)驗(yàn)相比，非平衡態(tài)研究能夠揭示材料在瞬態(tài)激發(fā)下的多自由度演化和耦合過程，可以提供平衡態(tài)研究無法獲得的獨(dú)特信息。

本工作獲得國家自然科學(xué)基金和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。上海交通大學(xué)博士生陳紫婧，斯坦福大學(xué)博士后徐晨航和克萊姆森大學(xué)博士生謝忱迪為論文的共同第一作者；上海交通大學(xué)向?qū)Ы淌凇㈠X冬教授和斯坦福大學(xué) Alfred Zong教授為文章共同通訊作者。

論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/1kzk-sz7g