5月20日 手性聲子是一類攜帶非零角動量的晶格振動激發(fā)，通常存在于非中心對稱晶體中，例如石英、a-HgS和Te等手性晶體以及單層過渡金屬二硫族化合物（如WSe2）。當(dāng)時間反演對稱性破缺時，可以在某些材料中觀測到外加磁場誘導(dǎo)的顯著手性聲子塞曼劈裂現(xiàn)象。此前的研究已在多個體系中觀察到這一現(xiàn)象，包括PbTe半導(dǎo)體，Cd3As2狄拉克半金屬，CeF3和CeCl3等4f稀土鹵化物順磁體，以及Fe2Mo3O8和CoTiO3等3d過渡金屬氧化物反鐵磁體。這些研究揭示了聲子可能攜帶的磁矩遠(yuǎn)超傳統(tǒng)離子回旋運(yùn)動的預(yù)測，為調(diào)控材料的物性提供了新的機(jī)制。然而，目前關(guān)于手性聲子的調(diào)控主要依賴于外加磁場，對于手性聲子與磁性之間的直接耦合機(jī)制的研究尚處于起步階段。

近日，清華大學(xué)物理系楊魯懿副教授課題組與中國科學(xué)院理論物理研究所張?zhí)锾锔毖芯繂T，中國科學(xué)院物理研究所金峰副研究員、劉恩克研究員、孫濤工程師，以及清華大學(xué)物理系江萬軍副教授合作，在鐵磁外爾半金屬Co3Sn2S2中發(fā)現(xiàn)了磁有序誘導(dǎo)的手性聲子及其能量自發(fā)劈裂現(xiàn)象。

圖1.在籠目結(jié)構(gòu)鐵磁材料Co3Sn2S2中，由于自旋和聲子的相互作用，手性相反的聲子的能量發(fā)生自發(fā)劈裂

Co3Sn2S2是一個磁晶各向異性非常強(qiáng)的硬鐵磁材料，其磁化易軸方向為晶體的c軸（三重旋轉(zhuǎn)對稱軸，圖2a）。該材料具有三支拉曼活性聲子：一個非簡并的A1g模式（圖2b）和一個雙重簡并的Eg模式（圖2c）。它們可以通過使用同圓偏振（RR/LL）和反圓偏振（RL/LR）的入射和散射光子獲得的拉曼光譜進(jìn)行區(qū)分。

圖2.Co3Sn2S2的晶格結(jié)構(gòu)及拉曼活性聲子模式。（a）Co3Sn2S2的晶格結(jié)構(gòu)，其中原胞被突出顯示，磁化方向在c軸方向（紅色箭頭表示）。（b）A1g模式：硫原子沿著c軸運(yùn)動。（c）Eg模式：硫原子在ab面內(nèi)做圓周運(yùn)動，手性相反的聲子的運(yùn)動方向相反

楊魯懿課題組及合作者利用圓偏振分辨的磁-拉曼散射光譜，系統(tǒng)性地研究了Co3Sn2S2中拉曼活性聲子的性質(zhì)。在室溫下，由于時間反演對稱性的存在，Eg模式是簡并的（圖3a）。但在鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以下，由于自發(fā)磁化作用，即使在沒有外加磁場的情況下，手性相反的Eg聲子模式之間也出現(xiàn)了顯著的自發(fā)劈裂（圖3b），在低溫時的劈裂值達(dá)到1.27cm?1。當(dāng)磁化方向反向時，劈裂能量也隨之反向（圖3c）。隨著溫度升高，劈裂逐漸減小，并在居里溫度附近完全消失。進(jìn)一步的掃磁場實驗發(fā)現(xiàn)，兩種手性聲子的中心頻率都呈現(xiàn)出明顯的磁滯行為（圖3d），劈裂能量（圖3d中兩個聲子中心頻率的差）同樣表現(xiàn)出明顯的磁滯回線（圖3e）。然而，在固定磁化方向的情況下，劈裂對外加磁場的響應(yīng)非常弱，這與以往在CeCl3、Fe2Mo3O8和CoTiO3等體系中，手性聲子劈裂依賴外加磁場的現(xiàn)象形成鮮明對比。

圖3.自發(fā)磁化誘導(dǎo)的手性聲子能量劈裂。（a）在298 K,使用同圓偏振（LL/RR）與反圓偏振（LR/RL）分別測量無簡并的A1g模式和雙重簡并的Eg模式。（b）零磁場下冷卻至2K，原本雙重簡并的手性相反的Eg模式在能量上發(fā)生自發(fā)劈裂，表現(xiàn)出峰強(qiáng)度和線寬的明顯差異。（c）通過外加磁場翻轉(zhuǎn)磁化方向后，劈裂的符號也隨之發(fā)生改變。（d）手性相反的聲子的中心頻率隨外加磁場的變化顯現(xiàn)出清晰的磁滯回線。（e）能量劈裂隨外加磁場變化的磁滯回線，箭頭表示掃場方向。（a-c）插圖：由鈷原子構(gòu)成的籠目結(jié)構(gòu)晶格，紅色箭頭表示磁矩的方向

這些觀測結(jié)果表明，手性聲子的能量劈裂源于材料的鐵磁序引發(fā)的自旋-聲子耦合，從而導(dǎo)致聲子系統(tǒng)的時間反演對稱性破缺。在不同激發(fā)波長下的拉曼測量結(jié)果表明，Eg模式的劈裂幾乎不隨激發(fā)波長變化，這與理論預(yù)言的Eg模式在G點發(fā)生劈裂的行為一致。這一現(xiàn)象與a-HgS和Te等空間反演對稱破缺晶體中手性聲子僅在偏離G點時才顯現(xiàn)劈裂的特征截然不同。

這一研究不僅首次證實了手性聲子可以通過材料的磁化狀態(tài)進(jìn)行有效調(diào)控，而且揭示了磁性與手性聲子之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，為實現(xiàn)磁性和手性聲子之間的相互控制開辟了新途徑。近期的紅外光譜研究表明，Co3Sn2S2中的紅外Eu模式可能同樣具備手性特征。此外，手性聲子的能量在數(shù)十meV范圍內(nèi)，與材料中的手性費(fèi)米子（外爾費(fèi)米子）相當(dāng)，這為利用手性聲子調(diào)控拓?fù)潆娮討B(tài)提供了潛在可能。通過選取合適的光子能量進(jìn)行共振激發(fā)，有望在超快時間尺度下實現(xiàn)手性聲子、外爾費(fèi)米子與磁有序之間的相互調(diào)控，為未來構(gòu)筑超快量子器件奠定基礎(chǔ)。

相關(guān)研究成果以“鐵磁外爾半金屬中磁有序誘導(dǎo)的手性聲子”（Magnetic order induced chiral phonons in a ferromagnetic Weyl semimetal） 為題，于5月16日發(fā)表于《物理評論快報》（Physical Review Letters）。

清華大學(xué)物理系2018級博士生車夢倩（已畢業(yè)）為論文第一作者，楊魯懿和張?zhí)锾餅檎撐墓餐ㄓ嵶髡摺Ｆ渌献髡甙ㄇ迦A大學(xué)物理系2023級博士生梁錦軒、2022級博士生崔云鵬、2018級博士生趙樂（已畢業(yè)），蘭州大學(xué)物理學(xué)院研究生李浩、盧炳儒、桑博文、李響，中國科學(xué)院物理研究所研究生董學(xué)彬，以及中國科學(xué)院理論物理研究所張帥博士。

研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金、清華大學(xué)篤實專項和懷柔綜合極端條件實驗裝置的支持。