近日,北京航空航天大學(xué)集成電路科學(xué)與工程學(xué)院趙巍勝教授、張慧副教授課題組,聯(lián)合清華大學(xué)張金松課題組、中國科學(xué)院物理研究所孫繼榮課題組以及中國科學(xué)院北京納米能源與系統(tǒng)研究所吳寧,在關(guān)聯(lián)氧化物界面二維超導(dǎo)研究領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)首次通過磁輸運(yùn)測試揭示了5d過渡金屬氧化物KTaO3異質(zhì)界面二維電子氣中超導(dǎo)電性與鐵磁性共存的現(xiàn)象。這一發(fā)現(xiàn)為探索超導(dǎo)與磁性相互作用提供了全新的材料平臺(tái),對(duì)氧化物界面非常規(guī)超導(dǎo)以及超導(dǎo)自旋電子學(xué)領(lǐng)域的研究具有重要意義。相關(guān)成果以“Magnetotransport evidence for the coexistence of two-dimensional superconductivity and ferromagnetism at (111)-oriented a-CaZrO3/KTaO3 interfaces”為題,于2025年3月28日在線發(fā)表于國際知名期刊《自然·通訊》(Nature Communications)。
由于對(duì)稱性破缺、晶格失配、電荷轉(zhuǎn)移和空間限域等多自由度的協(xié)同作用, 關(guān)聯(lián)氧化物異質(zhì)界面演生出許多本征體材料所不具備的新奇物理特性。其中,兩種絕緣氧化物界面的二維超導(dǎo)因其豐富的物理內(nèi)涵和優(yōu)異的外場可調(diào)控性,一直是低維量子功能材料與器件領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。目前,氧化物界面超導(dǎo)的研究主要集中在LaAlO3/SrTiO3(LAO/STO)界面二維電子氣(2DEG)體系,然而其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(TC)較低僅為0.2~0.3 K,極大地限制了氧化物界面超導(dǎo)的實(shí)驗(yàn)研究及其潛在應(yīng)用。相比之下,新型5d過渡金屬氧化物KTaO3(KTO)界面二維超導(dǎo)的 TC可達(dá) 2 K,比傳統(tǒng) 3d 過渡金屬氧化物 STO 體系高出一個(gè)數(shù)量級(jí),展現(xiàn)出5d氧化物KTO在界面超導(dǎo)研究中的獨(dú)特優(yōu)勢。張慧課題組一直致力于5d氧化物KTO界面低維關(guān)聯(lián)電子體系的物性調(diào)控及新型功能器件開發(fā),并取得了一系列突破性進(jìn)展。首次在非晶 LAO/KTO 界面構(gòu)建了高遷移率的5d 電子 2DEG【ACS Applied Materials & Interfaces, 9, 36456 (2017)】,隨后揭示了該界面因?qū)ΨQ性破缺導(dǎo)致的強(qiáng)Rashba自旋-軌道耦合效應(yīng),并發(fā)現(xiàn)了光電協(xié)同調(diào)控特性【ACS Nano, 13, 609 (2019)】。在此基礎(chǔ)上,與合作團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步系統(tǒng)研究了(111)取向非晶LAO/KTO界面2DEG的超導(dǎo)電性,利用背柵電壓產(chǎn)生的場效應(yīng),實(shí)現(xiàn)了超導(dǎo)態(tài)-絕緣態(tài)量子相變的連續(xù)調(diào)控,同時(shí)在低溫下發(fā)現(xiàn)了可被電場連續(xù)調(diào)控的量子金屬態(tài)【Science, 372, 721 (2021)】。以往的研究已表明,KTO界面兼具強(qiáng)自旋-軌道耦合和二維超導(dǎo)特性,若進(jìn)一步在該界面實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)與鐵磁性的耦合,則有望為自旋三重態(tài)配對(duì)及拓?fù)涑瑢?dǎo)研究提供理想平臺(tái)。
研究團(tuán)隊(duì)在(111)取向的KTO襯底上制備了非晶CaZrO3(CZO)薄膜,并在非晶CZO/KTO(111)界面成功獲得了具有一系列不同載流子濃度的2DEG。輸運(yùn)測試結(jié)果表明,所有樣品均表現(xiàn)出超導(dǎo)電性,且超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度TC最高可達(dá)2.4 K,并與載流子濃度呈線性關(guān)系。Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT)相變過程分析以及各向異性的超導(dǎo)上臨界場均證實(shí)該界面超導(dǎo)具有明顯的二維特征。磁輸運(yùn)測試結(jié)果表明,在超導(dǎo)態(tài)下能夠觀測到鐵磁有序的典型特征——滯后磁電阻效應(yīng),為非晶CZO/KTO(111)界面二維超導(dǎo)與鐵磁共存提供了直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。具體表現(xiàn)為,在超導(dǎo)零電阻背景下,出現(xiàn)了具有雙峰特征的蝴蝶型磁滯回線,其振幅隨磁場掃描速率增加而增強(qiáng),這一現(xiàn)象表明磁化動(dòng)力學(xué)在其中發(fā)揮了關(guān)鍵作用。此外,該滯后磁電阻效應(yīng)對(duì)溫度高度敏感,在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度附近達(dá)到最大,并符合熱激活相位滑移模型。密度泛函理論計(jì)算進(jìn)一步揭示,界面磁矩主要來源于局域在氧空位附近占據(jù) Ta 5dyz軌道的巡游電子,并滿足 Stoner 判據(jù)所描述的巡游鐵磁性機(jī)制。以上工作為KTO基氧化物異質(zhì)界面超導(dǎo)與磁性相互作用的研究提供了重要的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)和理論支持,有助于深入理解超導(dǎo)與磁性共存體系的復(fù)雜物理現(xiàn)象及新物態(tài)的產(chǎn)生機(jī)制。
圖1 a-CZO/KTO(111)界面的二維超導(dǎo)電性
圖2 a-CZO/KTO(111)界面超導(dǎo)態(tài)下的滯后磁電阻效應(yīng)
圖3 密度泛函理論計(jì)算的KTO(111)層結(jié)構(gòu)模型及其軌道分辨的態(tài)密度
北航集成電路科學(xué)與工程學(xué)院張慧副教授、2022級(jí)碩士生肖洢柟(已畢業(yè))、清華大學(xué)博士生高琦璇,中國科學(xué)院北京納米能源與系統(tǒng)研究所吳寧助理研究員為該論文的共同第一作者;北航集成電路科學(xué)與工程學(xué)院學(xué)張慧副教授、趙巍勝教授、中國科學(xué)院物理研究所孫繼榮研究員、清華大學(xué)張金松副教授為共同通訊作者,北京航空航天大學(xué)為論文第一完成單位。該工作獲得了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等項(xiàng)目的支持。
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