電子轉(zhuǎn)移(ET)和電催化劑表面的催化反應(yīng)之間的關(guān)系使得電化學(xué)過程在理解和控制方面具有挑戰(zhàn)性。如何通過實(shí)驗(yàn)確定發(fā)生在納米尺度上的電子轉(zhuǎn)移過程對(duì)于理解活性部位的整體電化學(xué)反應(yīng)過程非常重要。

最近，來自中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所的LI Can教授和FAN Fengtao教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組捕捉到了電催化過程中的電子轉(zhuǎn)移成像。

這項(xiàng)研究最近發(fā)表在《Nano Letters》上。

研究人員建立了一種具有納米級(jí)空間分辨率的原位電化學(xué)成像方法，該方法結(jié)合了原子力顯微鏡和掃描電化學(xué)成像。這種方法可以實(shí)現(xiàn)掃描納米探針的三維運(yùn)動(dòng)以繪制生成的外球面電子轉(zhuǎn)移分子和催化產(chǎn)物分子的局部分布。

金屬納米板上的可視化電子轉(zhuǎn)移圖像直接證明了納米尺度上的電子轉(zhuǎn)移過程呈現(xiàn)出隨位置變化的異質(zhì)性。

此外，為了解開質(zhì)量轉(zhuǎn)移效應(yīng)對(duì)電子轉(zhuǎn)移的干擾，研究人員進(jìn)行了一系列精心設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)和復(fù)雜的數(shù)學(xué)建模來提取速率常數(shù)和內(nèi)部電位差。他們發(fā)現(xiàn)，界面內(nèi)電位差和速率常數(shù)之間的關(guān)系遵循線性方式。

這項(xiàng)工作實(shí)現(xiàn)了對(duì)電化學(xué)反應(yīng)中電子轉(zhuǎn)移過程和催化反應(yīng)的原位觀測(cè)，這為原位成像表征方法的發(fā)展和電催化反應(yīng)機(jī)理的檢測(cè)提供了新思路。

“這是掃描電化學(xué)探針技術(shù)的一個(gè)新里程碑，它使得從物理和化學(xué)原理的底部發(fā)現(xiàn)納米催化劑的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系成為可能，”一位評(píng)審員說道。