中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院、精準(zhǔn)智能化學(xué)全國重點實驗室與合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心的理論與計算化學(xué)研究團隊武曉君研究組近日在交變磁體材料設(shè)計領(lǐng)域取得重要進展。該團隊通過系統(tǒng)研究二維方晶格材料的對稱性與磁序關(guān)系，建立了交變磁體（altermagnet）的普適性設(shè)計原則，并成功預(yù)測了一類具有顯著自旋分裂效應(yīng)的金屬有機框架材料。相關(guān)研究成果以“Engineering Altermagnetic States in Two-Dimensional Square Lattices”為題，7月15日在線發(fā)表于《物理評論快報》(Physical Review Letters)。

交變磁體是一類具有零凈磁化強度但存在動量依賴自旋分裂的新型磁性材料，其獨特的對稱性保護特性為自旋電子學(xué)器件開發(fā)提供了新思路。然而，現(xiàn)有研究多集中于無機材料體系，對材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的系統(tǒng)性認識仍存在不足。研究團隊從數(shù)學(xué)對稱性角度出發(fā)，針對二維方晶格材料建立了交變磁體的設(shè)計框架。

研究發(fā)現(xiàn)，交變磁態(tài)的實現(xiàn)需要滿足兩個核心條件：反平行自旋需占據(jù)Wyckoff位置多重度大于1的格點，同時磁空間群需滿足特定對稱性操作?；谶@一理論認識，團隊確定了Lieb晶格、fes和tts三種典型網(wǎng)絡(luò)可作為交變磁體的設(shè)計模板。通過緊束縛模型分析，研究人員進一步揭示了不同網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中自旋分裂的物理起源，發(fā)現(xiàn)fes網(wǎng)絡(luò)中自旋分裂沿k?/k?方向出現(xiàn)，而tts網(wǎng)絡(luò)中則沿k?±k?方向呈現(xiàn)二次型色散關(guān)系，這種差異源于晶格對稱性對哈密頓量中心對稱性的調(diào)控。

圖1.二維方晶格交變磁性材料旋轉(zhuǎn)對稱性與自旋分裂特征

在理論指導(dǎo)下，研究團隊以tts網(wǎng)絡(luò)為模板，設(shè)計出吡喃烯基金屬有機框架單層材料t-Cr?[Pyc-O?]。第一性原理計算表明，該材料具有185.44meV的自旋分裂能，這一數(shù)值接近Mn?Si?等典型交變磁體。特別值得注意的是，該材料通過d-π-π-d超交換作用實現(xiàn)了室溫穩(wěn)定的交變磁序，展現(xiàn)出優(yōu)異的實際應(yīng)用潛力。

圖2. 吡喃烯基金屬有機框架單層材料t-Cr?[Pyc-O?]與電子能帶結(jié)構(gòu)

該研究將數(shù)學(xué)幾何中的平面密鋪理論應(yīng)用于磁性材料設(shè)計，為二維交變磁性材料的開發(fā)提供了普適性指導(dǎo)原則。所預(yù)測的金屬有機框架材料兼具結(jié)構(gòu)可調(diào)性和溶液法制備優(yōu)勢，為開發(fā)低成本自旋電子器件開辟了新途徑。

論文第一作者為合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心、化學(xué)國家高層次人才培養(yǎng)中心博士生車沂軒，通訊作者為武曉君教授和呂海峰副研究員。此項工作得到了國家自然科學(xué)基金國家杰出青年科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項等項目的支持。