光催化是一種理想的可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換解決方案。然而,快速的電子-空穴復合限制了光催化反應的效率。調(diào)節(jié)光電子轉(zhuǎn)移路徑以阻止光激發(fā)電子-空穴對的重組在增強光催化中起著至關(guān)重要的作用。
針對以上問題,西安交通大學電氣學院、電工材料電氣絕緣全國重點實驗室與北京理工大學和澳大利亞阿德萊德大學利用缺陷工程在紫磷中引入不同缺陷構(gòu)建淺層陷阱態(tài)以改變光電子轉(zhuǎn)移途徑,抑制了光生電子-空穴對的重組,顯著提高了其光催化性能。通過等離子體處理獲得磷和銻空位,在紫磷銻(VPSb)中構(gòu)建CBM附近的淺陷阱態(tài)(VPSb-v)。通過時間分辨吸收光譜發(fā)現(xiàn),空位構(gòu)建的陷阱態(tài)可以使光生電子從陷阱態(tài)到助催化劑Pt的衰變時間顯著縮短(6892 ps(VPSb)à 542 ps(VPSb-v)),而到基態(tài)的衰變時間顯著增加(235 ps(VPSb)à 10982 ps (VPSb-v))。研究發(fā)現(xiàn)空位引入的陷阱態(tài)可作為光生電子的儲存庫,一部分光生電子可以直接轉(zhuǎn)移到助催化劑上進行催化,而另一部分光生電子先儲存到陷阱態(tài)而后再轉(zhuǎn)移到助催化劑上進行催化反應。該研究證明了陷阱態(tài)的引入可以顯著降低光生載流子的復合速率,發(fā)現(xiàn)引入陷阱態(tài)的VPSb-v的光催化產(chǎn)氫率達到5216 μmol g-1 h-1,且具有極高的循環(huán)穩(wěn)定性,遠高于已有的非金屬半導體光催化劑。
上述研究成果以“紫磷銻缺陷工程改變光生電子轉(zhuǎn)移路徑以提高其光催化產(chǎn)氫性能”(Trap Engineering in Violet Antimony Phosphorus: Modulating Photoelectron Transfer Pathways for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Evolution)為題發(fā)表在催化領(lǐng)域頂級期刊《應用催化B:環(huán)境與能源》(Applied Catalysis B: Environment and Energy, IF=22.1)上。論文共同第一作者為西安交通大學博士生趙雪雯,北京理工大學博士生白曉璐,西安交通大學博士生翟銳、高鈺婷,通訊作者為西安交通大學電氣學院張錦英教授、北京理工大學宋寅教授、西安交通大學電氣學院劉志杰教授和澳大利亞阿德萊德大學Shaobin Wang教授,該工作由國家自然科學基金、中央高?;究蒲袠I(yè)務費自由探索專項資金、西安交通大學青年拔尖人才支持計劃支持,也得到了電工材料電氣絕緣全國重點實驗室、西安交通大學分析測試共享中心的大力支持。